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馮建東Sci. Adv.:石墨烯納米孔中的非線性電流體動力離子輸運
2022-02-20 07:00:00   來源:材料牛(石墨烯)   

【研究背景】

在自然界中,由于原子排列的微小差異而產生的生物離子通道的多樣性導致了豐富的離子功能,如電壓激活、選擇性輸運和機械敏感傳導。一方面,生物通道的持續結構分析為生物物理建模和基本見解提供了基礎。另一方面,將人工納米流體系統縮放到分子尺度已經揭示了大量有趣的電流體動力離子輸運物理學原理。因此,合成系統已經開始從各方面模仿其天然對應物的基本作用。然而,實現諸如高選擇性和環境敏感性等天然離子通道的性能仍然具有挑戰性。二維材料中的納米孔為探索該領域提供了一個獨特且可控的平臺,因為它們表現出顯著的高水通量和顯著的表面效應,如離子選擇性和電荷各向異性的出現。因此,了解這種原子薄納米孔系統如何在分子水平相互作用并控制離子傳輸具有極大的挑戰。

【成果簡介】

近日,浙江大學馮建東教授團隊報導了具有非線性電流體動力學耦合的石墨烯納米孔中實現了通過壓力調控實現離子傳輸,實現了非線性的電流體動力學耦合。研究人員發現在壓力作用下,離子導電性從非常低顯著提高至204.5 %,這種實驗結果中顯著提高的離子導電性無法通過經典的分子流(molecular streaming)與電壓驅動離子傳輸之間的耦合驗證。理論計算表明這種石墨烯納米孔的壓力響應來自于石墨烯表面附近的離子聚集。本研究結果有助于增加納米孔離子傳輸過程中的電流體動力學作用,為控制離子傳輸提供新機制。該論文以題為“Nonlinear electrohydrodynamic ion transport in graphene nanopores”發表在知名期刊Sci. Adv.上。

【圖文導讀】

圖一、壓力調節下的石墨烯納米孔 ? 2022 The Authors

(a)70 nm氮化硅(SiNx)孔附著石墨烯膜的TEM圖像

(b)石墨烯膜的電子衍射圖

(c)4 nm石墨烯納米孔的球差校正TEM圖像

(d)石墨烯納米孔中壓力集成離子輸運的示意圖

(e)在1 M KCl溶液中100 mV偏壓下逐步壓力下的離子電流時間軌跡

圖二、機械敏感離子在石墨烯納米孔中的遷移 ? 2022 The Authors

(a)離子電流作為0和100 mV下施加壓力的函數

(b)作為施加壓力的函數測量的I-V曲線

(c)離子電導隨著施加的壓力而增加

(d)在-100和100 mV的不同壓力下的流動電流時間軌跡

(e)流動電流作為0 mV時施加壓力的函數

(f)離子電流作為100 mV時施加壓力的函數

圖三、不同離子環境的機械敏感電導 ? 2022 The Authors

(a)7.1 nm石墨烯納米孔器件#3在不同pH(pH = 3.0,5.5和8.9)條件下機械敏感電導變化率Gstr/G0

(b)7.5 nm石墨烯納米孔器件#4在不同離子濃度(0.01,0.1和1 M KCl)下機械敏感電導變化率Gstr/G0

(c)機械敏感電導變化率與孔徑尺寸(1.7-9.8 nm,器件#6)之間的關系

(d)7.2 nm石墨烯納米孔器件#5在不同pH(pH = 3.0,5.5和8.9)條件下機械敏感電導變化率Gstr/G0

(e)7.2 nm石墨烯納米孔器件#5在不同離子濃度(0.01,0.1和1 M KCl)下機械敏感電導變化率Gstr/G0

(f)機械敏感電導變化率與孔徑尺寸(1.8-5.8 nm,器件#7)之間的關系

圖四、機械敏感離子傳輸的分子動力學(MD)模擬 ? 2022 The Authors

(a)在電位差和壓力梯度作用下,離子通過單層石墨烯納米孔傳輸的模擬域示意圖

(b)在Δ?=3 V和Δp = 200 MPa條件下穿過膜的離子密度分布

(c)Δp = 200 MPa膜上的凈電荷密度分布

(d-e)(d)Δ?=3 V零壓偏壓和(e)Δ?=3 V、Δp = 200 MPa條件下納米孔附近軸對稱水密度和速度矢量的可視化圖

(f-g)(f)Δ?=3 V零壓偏壓和(g)Δ?=3 V、Δp = 200 MPa條件下軸對稱凈電荷分布和電流密度矢量的可視化圖

(h)電導率與移動速度的關系

(i)不同移動速度的電流隨時間變化

【結論展望】

通過實驗,研究人員使用單個石墨烯納米孔中的極限薄勢壘通過實驗首次探索了壓敏離子傳輸現象。離子傳導的這種壓力調制涉及非線性電流體力學耦合,這是線性電動力學理論的經典圖像所無法預測的。作者在各種條件下進行了大量實驗,一致地觀察到單層石墨烯納米孔中的非線性調制。MD模擬顯示,這種現象是由于在電壓和壓力驅動的輸運下,石墨烯膜兩側離子的強電容性積累引起的。因此,這項工作為在納米尺度上實現對離子傳輸的主動控制和開發先進的仿生離子器件的有效壓力敏感性開辟了一個新的維度。

文獻鏈接:Nonlinear electrohydrodynamic ion transport in graphene nanopores ( Science Advances 2021, DOI: 10.1126/sciadv.abj2510)

本文由大兵哥供稿。

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